Gary xuất hiện lần đầu ở Manchester United là vào năm 1992 trong trận gặp Torpedo Moskva ở UEFA Cup. Anh là cầu thủ thuộc thế hệ tài năng trẻ của Mu những năm 1990, cùng lứa với anh có Phil Neville, Ryan Giggs, David Beckham, Nicky Butt và Paul Scholes. Đến năm 1994 anh bắt đầu thi đấu chính thức trong đội hình Mu và trở thành cầu thủ không thể thiếu của M.U, và đã cùng M.U giành nhiều vinh quang. Năm 2005 anh trở thành đội trưởng kế nhiệm của Mu khi Roy Keane ra đi. Trong những năm đỉnh cao anh là một hậu vệ cánh công thủ toàn diện, với đường chuyền xa với độ chính xác rất cao anh đã nhiều lân góp công vào các bàn thắng của Quỷ đỏ. Gary bị chấn thương trong trận gặp Bolton tháng 3-2007 và cũng quay lại thi đấu khi gặp Everton hồi tháng 1-2008. Anh đã ghi 1 bàn và phút thứ 21 của trận đấu giúp cho M,U có được trận hòa trước Everton. Ngày 9-4 anh cũng thi đấu trong trận tứ kết C1 gặp AS Roma, anh chơi 81 phút sau khi ra sân để nhường chỗ cho Anderson. Đó là lần thứ 99 anh thi đấu ở cúp C1. Mới đây 21-5-2008 Mu của anh đã giành chiếc cúp C1 thứ 3 trong lịch sử sau chiến thắng trước Chelsea trên chấm 11m.

Vào ngày 2 tháng 2 năm 2011, Neville đã thông báo về quyết định giải nghệ của mình sau gần 20 năm cống hiến cho Manchester United.[5] Trận đấu cuối cùng của anh là trong trận thắng 2 - 1 trước West Bromwich Albion trên sân The Hawthorns vào ngày đầu năm 2011.[6][7]